Nathalie Delon a câștigat faima internațională în 1967 în filmul de succes "Le Samourai", alături de fostul ei soț, celebrul actor Alain Delon. Cei doi se cunoscuseră într-un club din Paris, pe vremea când actorul era într-o relație cu Romy Schneider, pe care a părăsit-o ulterior.
Nathalie și Alain Delon s-au căsătorit în august 1964, dar s-au despărțit în 1968. Cei doi au devenit părinți în septembrie 1964, când a venit pe lume fiul lor Anthony.